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新量子功能化合物的設計合成

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新量子功能化合物的設計合成新量子功能化合物的設計合成、結構解析與物性研究,材料基礎科學、材料前沿熱點、能源材料口環境材料 、無機非金屬材料。

關鍵詞: 固相合成 晶體結構超導材料磁性材料

目錄

應用領域

成果簡介

量子材料指的是由於電子的量子力學特性而產生奇異物理特性的材料體系,如銅氧化物高溫超導體、鐵基高溫超導體、石墨烯[1]、拓撲絕緣體等。量子材料在通訊、醫療、航空航天等國家重大需求領域具有重要研究意義和應用價值。開發新型量子材料,發展可預見性精準構築新化合物的設計和合成策略尤為重要。 本人依據結晶化學的基本原理,借鑑非常規超導材料層狀結構特徵,着力於探索具備類似結構特徵的新量子功能化合物,開展材料的的設計合成、結構解析與物性研究。圍繞介於原子和晶胞之間「結構單元」的基本概念,基於單原子、單配位多面體以及多配位多面體的篩選和組合精準構築共價型導電「結構單元」,通過與離子型絕緣「結構單元」的空間序構,發現了Pb3SbS4Te2、NaCu4Se4、BaFMn0.5Te等21種新型層狀結構功能化合物;成功實現了具有挑戰性的複雜調製結構的精細解析,深入研究了結構與物性的構效關係;篩選出五種分別具備負磁阻效應、電荷密度波、反鐵磁、巨磁阻效應和超導特性的量子材料,為推動量子功能化合物精準定向設計合成奠定基礎。 基於不同共價型導電「結構單元」的空間構型,具體可概括為: (1)單原子層「結構單元」:圍繞硫屬准金屬Te元素,針對天然礦物Pb3SbS4AuxTe2-x開展研究,首次確定了其分子式並發現了負磁阻效應(2K溫度時,9T磁場下,可達-25%);利用Te單原子層構築新化合物Pb3SbS4Te2,發現其具備電荷密度波特性。 (2)配位多面體構築「結構單元」:圍繞過渡族Mn元素,設計合成了MnTe4配位四面體為結構單元的新化合物BaFMn0.5Te,低溫下呈現反鐵磁,同時具備發光特性(磁學和光學多功能體系);圍繞過渡族Cr元素,對CsSb6配位多面體為結構單元的LaCrSb3開展研究,通過La位引入Ca或者Sr元素,有效調控[CrSb2]內鐵磁與反鐵磁有序。 (3)組合多種配位多面體構築「結構單元」:圍繞過渡族Cu元素,開發了基於CuSe3和CuSe4配位多面體組合而構建的新化合物NaCu4Se4,具備巨磁阻效應(2K溫度時,9T磁場下,可達1500%);圍繞主族Bi元素,針對CsBi4Te6,引入K或者Na元素,實現了對Cs和Bi位的共摻雜,誘導最高轉變溫度為5K的超導特性,獲得了15T的上臨界場,遠高於同類化合物文獻報道(10T)。 上述成果以第一作者在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.、Phys. Rev. B、J. Phys. Chem. Lett.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.等主流期刊發表論文15篇。申請中國發明專利7項,已授權6項。所得新化合物均被收錄於國際無機晶體結構數據庫[2](ICSD)。研究成果引起了國內外同行的廣泛關注和認可。在美國能源部能源前沿年度會議(2017、2018)等重要國際學術會議上做邀請報告。獲得了「上海市海外高層次人才計劃」支持。

經濟效益與社會效益

高性能量子功能化合物的器件應用有望帶來信息技術的變革性改變,具有重要的社會價值和潛在經濟效益。

參考文獻