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用于电解水制氢高性能氧化物纳米纤维电催化剂源材料。

关键词： 电催化剂，氢能，电解水

应用领域

氢能

成果简介：

“协同作战”的原子阵列催化剂 金属活性位点在非均相催化中起着至关重要的作用，根本上决定了催化反应的反应本征特性。目前，广泛研究的金属非均相催化剂根据金属活性位点原子排布状态大体可分为单原子、团簇和纳米颗粒三种类型。单原子催化剂，一般将活性位点随机分布在载体表面，在催化反应中大多表现出“单兵作战”的催化形式，能够实现100%原子利用效率，但这一特征也导致其一般适用于依托单一孤立位点的相关催化反应。相比单原子催化剂，团簇或者纳米颗粒结构可以实现多金属位点活性中心协同催化过程。但是，团簇或纳米颗粒在催化反应中往往原子利用率低，且活性金属原子间距受材料本征特性桎梏，难以调控。是否存在一种特殊类型的金属分散状态，既能保持100%原子利用效率，又能有效调控活性金属原子间距，从而满足特定催化反应的具体需求，实现原子间“协同作战”，大幅提升活性？

近日，东华大学李小鹏教授团队联合韩国汉阳大学李政昊教授团队，复旦大学刘智攀团队和中科院上海光源姜政教授团队, 在Nat. Catal. 2021, 4, 1012提出了一个新的候选解决方案——“原子阵列”催化剂（图1）。作者依托一步阳离子交换法，以金属钌原子取代晶态氧化物载体的表面阳离子（Ru/MnO2），实现了类似 “罗马军团”的局部规整钌原子排布结构。相比于晶态氧化钌的原子间距（dRu-Ru = 3.1 Å），原子阵列结构中的钌原子排列遵循载体Mn原子结构排序，dRu-Ru降至2.9 Å。在酸性电解水反应过程中，原子间距的精细调控实现了临位钌原子上吸附的氧自由基直接快速耦合生成氧气分子，大幅度降低了反应能垒。这一特殊的新型活性位点结构设计思路与调控手段，成功实现了反应过程从依托单活性位点的传统反应机制向需要双中心协同催化的新型反应机制的过渡。且该原子阵列结构合成方法简单，通过调控载体可实现不同规整原子阵列结构的合成，赋予该类催化剂极强的可设计性。 另外通过氧化锰载体与钌的动态在酸性电解水的时候会置换反应，这克服了钌的溶出问题，使得该催化剂获得了独有的自修复能力。Ru/MnO2的活性与稳定性均大幅度超越商业化催化剂以及现有文献报道的催化剂，且制备简单能够实现放大生产（专利申请号：202110262336.5）。Ru/MnO2在提升电解水制氢效率的同时，使得阳极催化剂成本降低50倍以上。 该研究工作得到了国家自然科学基金，上海市人才发展资金，上海市东方学者，东华大学励志计划的支持。

经济效益与社会效益

降低现有电解水制氢催化剂的成本5-8倍左右，同时提升能量转换效率。