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{{See also|中华民国与美国关係}}

1941年4月，顾维钧被任命为[[中国驻英国大使]]。在按照惯例征询英方意见时，英方长时间未予答复，原因是英国驻重庆大使寇尔向英国政府建议：最好由一位国民党高级人士作驻伦敦的代表，而顾不是国民党党员。以这件事为起因，在蒋介石的劝说和他人的安排下，顾维钧于1942年加入了[[中国国民党]]。

1947年1月9日，驻美大使顾维钧在世界问题协会讲演，指责[[雅尔塔协议]]使苏联重新进入中国东北及东北亚<ref name=民 />{{rp|8261}}1月16日，顾维钧与[[美国副国务卿]][[艾奇逊]]会晤，就日本对华赔偿等事磋商<ref name=民 />{{rp|8267}}。2月17日，顾「访晤[[马歇尔]]商谈中美经济互助」<ref>〈民国三十六年大事记〉，《[[中央日报]]》，[[南京]]，1948年1月1日</ref>，讨论中国财政危机，希望日本赔偿早日实行，并提出美国援助中国之五项要求<ref name=民 />{{rp|8290}}。2月18日，驻美大使顾维钧在纽约中美工商会议上发表演说，促请美国增加对华援助<ref name=民 />{{rp|8291}}。6月17日，顾维钧访美国副国务卿克莱顿，商讨亚洲经济复兴问题；顾提议将「马歇尔经济援助欧洲计划」扩展至亚洲，并提出中国分享日本国内工业资产赔偿计划<ref name=民 />{{rp|8372}}。6月23日及25日，顾维钧在华盛顿先后会晤美国助理国务卿索普和马歇尔，要求延长5亿美元货款之拨款期，此外至少再提供2亿美元贷款，无果<ref name=民 />{{rp|8374}}。7月3日，顾维钧致电外交部，已向美国国务院提出货款具体计划<ref name=民 />{{rp|8378}}。8月7日，顾维钧与美国助理国务卿亚莫尔会晤，顾表示中国同意尽早召开对日和会，惟正式和会须在中国举行<ref name=民 />{{rp|8394-8395}}。

1948年8月17日，驻美大使顾维钧晤访美国国务马歇尔，催促美国加速接济军需物资<ref name=民 />{{rp|8660}}。在国共决战到了分出胜负的最后关头，顾氏选择了国民党。在回忆录中写道：“许多中国的自由主义分子确实认为可以同共产党共事，甚至到了1948年他们也还是这样想，以求实现变革，因为他们对当时的政府十分厌恶和不满。”、“想不到共产党人所作所为竟完全背离了中国人的传统观念。我只是认为他们打仗是为了夺取政权……不会象诸如俄国革命时俄国共产党人那样行事……我没有想到他们竟会走极端,他们的行事竟完全违反我国的传统和我国的政治哲学。”