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1894年谢林顿发现支配肌肉的神经含有感觉神经纤维和引起肌肉收缩的运动神经纤维。感觉神经纤维将兴奋传至大脑，从而决定了肌肉的紧张度。由此解释了神经系统失调的病人，肌肉调协功能往往衰退的现象。他证明在反射活动中，当一群肌肉兴奋时，相对的另一群肌肉就被抑制。这种交互神经支配理论被称为谢灵顿定律。他把感官分为3类:内感受器（如味觉的）、外感受器（如视觉、听觉、嗅觉和触觉的）和本体感受器（感知身体内部变化的），并阐明了突触的功能。

他首先划出大脑皮层的运动区，进而确定了控制身体各部分感觉和运动的区域。他于1906年出版的《神经系统的整合作用》一书，对现代神经生理学特别是脑外科和神经失调的临床治疗，均有重大影响。此外，他在布朗研究所工作时，在研究霍乱和白喉抗毒素方面，也有重要的贡献。他由于在研究神经系统功能上的杰出成就，与E.D.阿德里安同获1932年诺贝尔生理学或医学奖。