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1924年4月20日一21日，中国青年党第一次党员大会在巴黎哲人大厅召开，李璜与会并作报告《国家主义之真谛》。大会选举了中央领导人，成立了中央领导机构。李璜当选为外务部长。

1924年9月，李璜与曾琦归国。李璜称其原因为[[周恩来]]等旅法共产党之纷纷回国，“预料国内的共产活动必日益加强，认为非跟踪追击不可”。还说:欲“抱勇士赴难以决心，准备回国与国际共产党奋斗到底”。中国青年党应该回国并“宣传国家主义与全民政治，组织青年党”。活动方针是“先行办报，从主义与政策的宣传，以吸引青年[[知识分子]]，期之三年，有了可信赖的干部同志，站住脚后，然后再将青年党公开出来，以与国共两党相周旋”。

1933年秋，李璜回[[四川]]协助当地势力围攻川陕边界的[[中国工农红军]]。1934年9月，李璜于庐山面见[[蒋介石]]，要求蒋介石给予军事援助，并赴原中央革命根据地考察”，回川后著《江西记游》，向四川军阀宣传“七分政治，三分军事”的剿匪经验。

1937年[[抗日战争]]全面爆发后，李璜被聘为国防最高委员会参议。同年7月，参加“庐山谈话会”，提出制定[[宪法]]，成立民意代表机构。1938年6月至1945年4月，历任国民参政会参政员，参加在汉口举行的首次参政大会。李璜同时担任《中国日报》社社长，并主持中国青年党四川省党部。1941年3月，中国青年党参加发起组织中国民主政团同盟，由李璜任中央委员和党务委员。抗日期间，李璜同时主张“护党反共”，筹划“防范共产党活动办法”，四川青年党的机关报《第二代》创刊号提出“严厉禁止”共产党的“一切言论出版集会结社”。

抗日战争胜利后，李璜作为中国代表团代表，赴美出席[[联合国大会]]。1946年11月，当选为制宪国民大会代表。后又参加[[政府]]改组。1947年4月23日，国民政府特任李璜为行政院政务委员，兼经济部部长。李璜未就任。同年9月，中国青年党第十一届全国代表大会在上海召开，李璜仍被选为中央执行委员会常务委员。翌年10月代理主席职务。1948年任中华民国总统府资政。

1949年4月3日，青年党代主席李璜在南京表示青年党支持[[李宗仁]]之现行政策，但他对政府最近几个月许多作为很不满。李璜赴[[香港]]，后至[[台湾]]，任中国青年党主席直至逝世。1984年6月26日，[[蒋经国]]约见李璜，再次聘为总统府资政。