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1912年初，李章达在广州随朱执信整编民军。当时，广东刚光复不久，各地民军相继开进广州，较为著名的有 [[ 王和顺 ]] 的惠军、 [[ 李福林 ]] 的福字军、黎炳球的黎字军等50多支队伍，14万多人。朱执信经过辛亥革命的教训，逐渐看到利用旧军队不可靠，打算改造广东各地民军，将他们作为基本革命武装，以图再举。为了整编民军，许多有革命思想的陆军军校学生被派到各民军队伍中去当教练员。李章达被派往黎炳球的黎字军中。然而，整顿民军的工作很快就遭到了广东都督陈炯明的反对。陈炯明一方面大力扩充私人势力，一方面又以裁军为名，铲除异己，对其他民军或武力镇压，或强迫解散。朱执信的改造民军计划不能实现，李章达训练黎字军的工作也告停顿。

同年6月，李章达、陈铭枢和蒋光鼐等人一起考进保定陆军军官学校。第二年， [[ 李烈钧 ]] 在江西湖口举兵讨袁，发起"二次革命"。接着，江苏、广东、安徽、上海、福建、湖南等地也都先后兴兵讨袁。李章达参加了李烈钧领导的讨袁行动。但是， [[ 讨袁战争 ]] 因为各地武装分散、缺乏统一领导等原因很快就告失败。李烈钧兵败湖口。李章达也逃往上海，后得机会继续完成学业，在保定陆军军官学校第二期毕业。

1915年12月， [[ 袁世凯称帝 ]] 。 [[ 蔡锷 ]] 、李烈钧在云南揭起护国讨袁的旗帜，组成 [[ 护国军 ]] ，向川、湘、粤三省进军。1916年，李章达从上海回到广东，在滇军中任少校参谋，参加护国讨袁的斗争。1918年初，"援闽粤军"在广州成立后，李章达转入"援闽粤军"，在总参谋长 [[ 邓铿 ]] 麾下任少校参谋。同年6月，援闽战争爆发，李章达随军进攻福建，与粤军将士一起攻城拔寨，打败了福建督军 [[ 李厚基 ]] 的 [[ 北洋军 ]] 。但因国内政局骤变，继任北京政府总统的 [[ 徐世昌 ]] 力主南北议和，于是历时近10个月的援闽战争结束。李章达离开福建返回广州，期待革命的再次到来。

1919年夏，李章达应朱执信的邀请赶赴上海，协助孙中山、朱执信、廖仲恺等人创办《建设》杂志，并负责发行工作。在上海期间，平时除工作外，李章达还跟朱执信学习革命理论，跟廖仲恺学习英文，收获颇丰，彼此之间也建立起深厚的友情。 [[ 俄国十月革命 ]] 胜利后，孙中山受到启发，认为俄国的经验可以借鉴来指导 [[ 中国的革命 ]] 。因此，他决定派李章达陪同朱执信前往苏俄考察。可是，时局发生变化。1920年6月，孙中山为了讨伐盘踞广东的 [[ 桂系军阀 ]] ，派朱执信回广东做策应工作。8月， [[ 粤桂战争 ]] 爆发。9月，朱执信在虎门调解驻军与东莞民军冲突时，不幸中流弹牺牲。李、朱二人共赴苏俄计划流产。1920年底，李章达在廖仲恺的支持下，前往苏俄。但当他抵达苏俄的伯兰俄维辛时，又因为苏俄的国内战争而无法继续北上，只好返回广州。

1921年初，粤军参谋长兼粤军第1师师长邓铿，为了提高第1师的官兵素质，千方百计招纳年青有为的军官为骨干，李章达、 [[ 叶挺、邓演达 ]] 、蒋光鼐、陈可钰等被招入军中。李章达被委任为师直属工兵营营长。不久，孙中山在桂林设立大本营，准备驱兵湖南进行北伐，并在邓铿的粤军第1师中挑选青年军官组成警卫团担任大本营警卫。工兵营被改编为警卫团第2营，李章达任警卫团中校团副。因团长陈可钰还兼任师部参谋长，不能离开广州，故警卫团实际由李章达率领，开赴桂林担负警卫任务。当时的桂林治安状况很不好，匪患频繁。警卫团除保卫大本营外，还到郊区剿匪，维护社会治安，因此深得当地民众的称颂。

1922年3月， [[ 邓仲元 ]] 在广州被陈炯明部下刺杀。孙中山悲痛万分，决定改道韶关北伐，督师回粤。李章达率警卫团随侍左右。5月，孙中山改设大本营于韶关。这期间，孙中山经常往返于韶关和广州之间，警卫团兵力单薄。于是，孙中山决定将警卫团扩充为两个团，李章达被任命为警卫团第2团团长兼大本营参军。

5月10日，陈炯明露出叛乱迹象，其手下悍将叶举擅自率领驻桂部队东返广州，并设总指挥部于 [[ 白云山下 ]] 郑仙祠，以索饷要挟，寻衅滋事。孙中山为安定后方人心，与夫人 [[ 宋庆龄 ]] 驻总统府 [[ 观音山 ]] 的粤秀楼。李章达率领警卫团负责安全保卫工作。陈炯明见时机已到，密令心腹干将叶举、 [[ 洪兆麟 ]] 、熊略等集结了50个营25000兵力，于15日晚深夜发难，妄图活捉或炸死孙中山，以实现其独霸广东之目的。6月16日凌晨，叶举等炮轰总统府。宋庆龄以国家为重，再三央求先生先走，孙中山犹豫不决， [[ 林直勉 ]] 等见事急燃眉，于是当机立断，不容分说，用力挽着孙中山强行撤离。经过多方的曲折，孙中山终于安全抵达黄埔，登上了永丰舰。警卫团团长陈可钰、第2团团长李章达等指挥警卫团和卫士坚决保卫总统府。李章达指挥官兵一连打退了叛军数10次的冲锋，杀得叛军尸横遍野，血流成河。直到凌晨五时许，因敌众我寡，李章达决定撤退。凌晨6时，李章达等率领警卫团最后撤出总统府，冲出重围，辗转到达长堤海珠岛，乘电船登上在 [[ 白鹅潭 ]] 的永丰舰。

18日，李章达又以大本营参军的身份，向孙中山建议派人到广州、香港等地联络事变时被打散的官兵，并"请领1500元"作为招抚散失官兵的费用。领到款后，他立即派营长蒋光鼐携款到香港、广州去进行招抚工作。8月，孙中山闻知北伐军回师失利，待援无望，决定弃舰，离开广东到上海。李章达送走孙中山后，就和 [[ 马湘 ]] 等人筹办物资给养，处理善后问题。之后，李章达也离开了广州，前往福建投奔以 [[ 许崇智 ]] 为总司令的 [[ 东路讨贼军 ]] ，被委任为东路讨贼军总部副官长。

1924年1月，李章达出席了 [[ 中国国民党第一次全国代表大会 ]] 。会后他因"联系国共双方甚为得力"而辞去军事职务，跟随廖仲恺全力从事党务工作。8月，在中国国民党一届三中全会上，李章达被推选为中央农民部长。刚一上任，他就参加了第一届农讲所学员毕业和第二届学员开学典礼。9月25日，他又参加了长洲农民协会成立大会。他在这些会议上发表讲话，鲜明地表示:全力支持农民运动。他虽任农民部长时间不很长，但与 [[ 农民运动讲习所 ]] 一、二届主任中共党员 [[ 彭湃、罗绮园 ]] 有合作、有共识，真正地执行了 [[ 孙中山先生 ]] 的三大政策。

1925年初，李章达当选为国民政府惩吏院委员兼国民政府军法委员会主席。同年3月，孙中山病逝。8月， [[ 廖仲恺 ]] 被国民党右派分子刺杀。国民党右派分子掀起了反对国共合作的高潮。李章达心情沉痛，开始认清了国民党右派的真面目。12月，国民政府任命李章达为廖案特别法庭特别审判员。在"廖案"的审理过程中，李章达和中共党员 [[ 杨匏安、林祖涵 ]] 等审判员努力工作，使"廖案"的涉嫌人员受到了应有的判决和处罚。

1926年4月，李章达出任广州市公安局局长。当时，广州作为国民革命的大本营及国民政府机关所在地，安定与否，关系到国民革命的能否顺利进行。然而，此时的广州内忧外患，社会动荡，政治和社会环境复杂。帝国主义支持的各系军阀分头割据，互相混战，共同反对广州的国民政府;坚持了15个月的 [[ 省港大罢工 ]] 尚未结束，英帝国主义制造的" [[ 沙基惨案]]"血迹未干，英军舰又强行闯入汕头，抢我国商船，毒打船员，甚至闯入省城内河芳村西堤; [[ 珠江三角洲 ]] 匪盗横行，广州附近就有"广东堂"等50多个土匪堂口，80多个股匪，聚贼众多达3000多人。 [[ 国民革命军总司令部 ]] 为了支援北伐，巩固后方基地，特令李章达组织军政督察委员会，全面维持后方治安。李章达到任后，锐意整顿，严肃警纪:一是健全机构。甫一上任，李章达就建立了警政委员会;对市局政治部、总务课、行政课、支应处、庶务处、审判所、预决点机构、 [[ 督察长 ]] 等干部进行调整补充，并从 [[ 佛山公安局 ]] 及基层抽调优秀干部充实各部门，使市局能高效运转。二是充实队伍，强化社会治安。根据 [[ 市政厅 ]] 行政会议增设810名警察 [[ 保安队 ]] 的决议，李章达迅即招募兵员，8月中旬即编成3个大队，荷枪巡逻市面，并成立了公安局谍捕队。他还对市局13个 [[ 警察区 ]] 署及各分署领导人员调整充实，任贤用能，撤换怠惰。通过一系列措施的实施，广州的治安保卫工作有了很大的改观。在整个北伐期间，李章达主持工作的广州市公安局，除了要完成后方治安重任之外，同时还要为北伐大军招募兵役，输送到前线支援北伐。

由于大军北伐，后方兵力薄弱，李章达认为，只有依靠工农群众的力量，才能做好广州市的社会治安工作。他提倡军民联防，主张工警合作。为了建立警察和民众之间的良好合作关系，1926年11月28日，李章达组织了广州市工警联欢大会。到会的有 [[ 中华全国总工会、 ]] 广东总工会、广州工人代表会、海员工会、省港罢工委员会等广州市各工界团体的工人，以及广州市公安局及其下属各区的警察约1万人。李章达邀请了三位德高位重的共产党人出席讲话:一位是国民革命军总政治部后方主任 [[ 孙炳文 ]] ，他是留学德国与 [[ 朱德 ]] 同时入党的，又是 [[ 中山大学 ]] 的教授;一位是中华全国总工会执委、秘书兼宣传部部长、著名工人运动领袖 [[ 邓中夏]];一位是省港罢工委员会委员长、全国总工会 [[ 执行委员会 ]] 委员长 [[ 苏兆征 ]] 。这次工警大会不仅对维护国共合作的局面大有好处，而且对社会治安也起了积极作用。但是，这一活动却引起了国民党右派权贵的非议。当时负责后方事务的国民党右派人物 [[ 张静江 ]] 传召李章达当面责难，并密电蒋介石要李章达辞职。此时，蒋介石已心怀异志，叛迹日益明显，李章达也预感到局势已不可逆转。于是他愤而辞职，举家离开广州迁往香港。蒋介石立即委派亲信 [[ 钱大钧 ]] 接任广州市公安局局长之职。

1927年4月，蒋介石背叛革命。血腥的现实并没有吓倒李章达，他坚决捍卫三大政策。10月， [[ 张发奎、黄琪翔 ]] 率部由赣入粤，发动"张黄事变"，将 [[ 李济深、黄绍竑 ]] 在广州的留守部队缴械，驱逐了桂系势力，支持武汉的 [[ 汪精卫 ]] 政权。李章达当时因被汪精卫的"左派"表象所迷惑，从香港回广州会见张发奎，并对"张黄事变"表示支持。随后，他又前往福州，劝说蒋光鼐、 [[ 蔡廷锴 ]] 等与张发奎合作，共同反对南京国民党中央特别委员会，支持汪精卫，但未能成功。后来，李章达在与汪精卫的交往中，逐渐看清了汪精卫的反革命本质，就与他疏远了。以后在1929年至1930年间，汪精卫分别在北平、广州发起举行 [[ 中国国民党 ]] 中央扩大会议和非常会议，曾派陈公博、沈崧等先后携函邀请李章达参加，均被李婉词拒绝。

1931年2月，蒋介石扣押 [[ 胡汉民 ]] ，国民党内部发生"宁粤分裂"。汪精卫、孙科与粤派的古应芬、邓泽如、邹鲁等聚集广州并依仗陈济棠的军事力量，联合桂系李宗仁，打着"救护党国，打倒独裁"的幌子，另立国民政府。李章达积极支持这次反蒋活动。为了促使19路军加盟两广势力，壮大反蒋力量，6月，李章达赶赴江西赣州，劝说19路军将领蒋光鼐、蔡廷锴等脱离蒋介石集团，共同反蒋。李章达直陈利弊，竭力劝说。正当蒋、蔡等人有回粤反蒋之意时，与陈济棠政见不合而弃职出走的广东省政府主席陈铭枢突然飞抵赣州，力阻19路军与两广势力联合。李章达怅然回粤。