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贞观五年（631年），与其他兄弟同时受封为郯王，贞观八年（634年），任洺州刺史。贞观十年（636年），改封蒋王，任安州都督，赐实封八百户。649年，唐高宗继位加实封满千户。永徽三年（652年），徙任梁州都督。

时李恽在安州，多造器用服玩，到了将离任时，有递车四百辆。州县不堪其劳，有司上奏弹劾，唐太宗特宽宥不问。后历任遂州刺史、相州刺史。674年，转箕州刺史。录事参军张君彻诬告李恽谋反，高宗派使者调查，李恽惶遽自杀。唐高宗知道实情后，斩张君彻，追赠李恽司空、荆州大都督，陪葬昭陵。