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用於高性能X射線探測的無鉛鹵化物鈣鈦礦用於高性能X射線探測的無鉛鹵化物鈣鈦礦 Cs3Bi2Br9單晶，金屬鹵化物鈣鈦礦具有低的缺陷態密度、長的載流子擴散長度以及對X射線和γ射線大的吸收係數等優異性質，在核輻射探測領域展現出廣闊的應用前景。

成果簡介

金屬鹵化物鈣鈦礦具有低的缺陷態密度、長的載流子擴散長度以及對X射線和γ射線大的吸收係數等優異性質，在核輻射探測領域展現出廣闊的應用前景。然而，含有毒性的Pb被認為是限制鹵化物鈣鈦礦材料廣泛應用的主要因素之一。全無機Bi基類鈣鈦礦單晶材料兼具Pb基鈣鈦礦材料優異的光電性質、環境「友好」、性能穩定、缺陷密度低、無晶界引起的載流子複合效應等優點，成為研製高性能核輻射探測器重要的侯選材料之一。 針對三維鈣鈦礦晶體電阻率偏低、離子遷移嚴重、Pb的毒性以及有機-無機雜化鈣鈦礦熱穩定性差等問題，山東大學晶體材料國家重點實驗室首次採用垂直布里奇曼法生長了一種新型的二維無鉛鈣鈦Cs3Bi2Br9晶體(圖1)。本成果中，室溫下Cs3Bi2Br9晶體沿a軸和c軸都具有極低的熱導率，分別為0.25 和0.24 W m-1 K-1；a和c軸的熱膨脹係數分別為5.02 ´ 10-5和2.96 ´ 10-5 K-1。其大的熱膨脹各向異性以及二維層狀結構的解理習性導致Cs3Bi2Br9晶體在冷卻過程中易產生裂紋缺陷。此外，研究人員首次在Cs3Bi2Br9晶體中發現了CsBr包裹體缺陷，通過工藝參數的優化抑制了包裹體和裂紋的產生，獲得了直徑26 mm長度55 mm的英寸尺寸直徑的晶體。 二維層狀結構的Cs3Bi2Br9晶體的電阻率高達1.41 × 1012 Ω cm，離子激活能為1032.4 meV，遷移率壽命積為8.32×10-4 cm2 V-1，這些優良的電學性質為高性能的X射線探測奠定了材料基礎。Cs3Bi2Br9晶體的(1¯20)晶面垂直結構和平面結構探測器的X射線探測性能表現出大的差異（圖2）。在100 V的電壓下，平行結構器件的靈敏度為181 μC Gyair−1 cm−2。然而對於垂直結構器件，在100 V電壓下的靈敏度僅為8.53 μC Gyair-1cm-2。進一步的研究表明，Cs3Bi2Br9單晶表現出優異的硬X射線探測性能，在10000 Vcm-1的高電場強度下，Cs3Bi2Br9單晶表現出非常穩定的暗電流特性，暗電流漂移僅為2.8×10-10nA cm-1 s-1 V-1。對120 keV硬X射線探測的靈敏度達到1705 μC Gyair-1 cm-2 ，最低檢測限僅為0.58 nGyair s-1 ，比目前商用醫療探測器輻射劑量標準低4個數量級。 此外，室溫環境中放置45天後，在12.24 μGyair s−1的劑量率下Cs3Bi2Br9單晶探測器光電流基本穩定且無信噪比損失。為了模擬人體醫療傷害，通過X射線成像再現了醫學成像演示（圖4c和d）。當在40 keV軟X射線成像時，難以區分豬肉和內部的金屬螺釘。相比之下，在120 keV硬X射線時，可以清楚地分辨出豬肉和內部的螺釘。上述研究表明，Cs3Bi2Br9單晶在低劑量醫用X射線成像領域具有重要的應用前景。

經濟效益與社會效益

X射線探測在醫療成像檢測等領域具有重要應用，目前商用的α-Se探測器靈敏度低、檢測限高，導致拍X光片對病人的傷害較大。該成果報道了一種無鉛鈣鈦礦單晶的生長及高性能X射線探測器的製備，有望降低醫用X射線探測所需的X射線劑量。