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2012-2013赛季，从2013年2月4日热火客场以100-85击败猛龙到2013年3月26日热火客场以108-94击败魔术，在这近两个月的时间里，热火队取得了27连胜。除了马刺以外，他们在这期间几乎先后战胜了所有的季后赛球队。他在连胜期间的平均数据是27.0分、8.1篮板、8.0助攻、1.9抢断、57.5%命中率。在2013年2月4日，对山猫的比赛中，詹姆斯整场比赛14投13中，命中率达92.9%，取得31分、8篮板、8助攻，成为继1967年的 [[ 威尔特·张伯伦 ]] 后第一位达成单场至少30分、8篮板、8助攻，命中率又在90%以上的球员。詹姆斯在2月3日－2月12日的连续6场比赛，皆有至少30分和60%的投篮命中率，创下NBA的新纪录。2月26日，面对国王，攻下40分还传出生涯新高的16次助攻，带领球队在二度加时中取得胜利。詹姆斯也是NBA史上第四位达成单场至少40分加16助攻的球员。5月5日，NBA官方宣布了2012-13赛季常规赛最佳价值球员得主，詹姆斯获得这一奖项。这是詹姆斯5年内第4次获此殊荣，他也成为了NBA史上第5位至少4次获得常规赛MVP的球员。

季后赛首轮，热火4比0击败雄鹿，第二轮，热火4比1击败公牛。在东部决赛中，面对 [[保罗乔治| 保罗-乔治 ]] 领军的步行者，热火队在抢七大战中获得胜利。4比3击败步行者闯入总决赛 。在总决赛中，热火与马刺进入第七战，抢七战詹姆斯表现出色独得37分、12篮板和4助攻，帮助热火队4：3击败马刺队卫冕总冠军。37分追平了抢七战最高得分纪录。7场系列赛，詹姆斯平均25.3分、10.9篮板、外加7次助攻再次获得NBA总决赛MVP。詹姆斯连续两年包办了常规赛和总决赛的MVP。

2013-2014赛季，热火队老化/内线薄弱与过分依赖詹姆斯个人发挥的问题显现出来。2014年3月4日，詹姆斯在比赛中砍下了61分，打破了个人职业生涯得分纪录及格伦·莱斯保持的热火队史单场得分纪录。2014年4月5日，热火主场经双加时121-122负于明尼苏达森林狼，詹姆斯上场47分57秒，24投12中贡献34分8个篮板5次助攻4次抢断，詹姆斯砍下34分后职业生涯总得分达到23000分里程碑。3月10日，热火提前晋级季后赛。季后赛第一轮热火总比分4:0淘汰山猫。5月15日，东部半决赛第5场，热火主场96-94险胜篮网大比分4-1晋级东部决赛。5月30日，热火4：2击败步行者晋级总决赛。这天詹姆斯夺得生涯第100场季后赛胜利，他是NBA历史上第22位拿下生涯季后赛百胜的球员。29岁151天的他成为NBA史上第二位在30岁生日前拿下季后赛百胜的球员。同时詹姆斯成为NBA史上继 [[鮑伯·麥卡杜| 鲍勃·麦卡杜 ]] 和 [[丹尼斯·強森| 丹尼斯·约翰逊 ]] 之后，首位在加盟一支新球队的头4个赛季均打入总决赛的球员。总决赛中热火再次与马刺阵对阵，6月6日热火以95-110不敌马刺，而贡献25分6篮板3助攻的詹姆斯，末节更是因伤退场。这场比赛詹姆斯成为继乔丹与科比后第三位拿到季后赛4000分1000篮板1000助攻的球员。8日詹姆斯贡献35分10个篮板。热火98：96险胜。之后热火却遭遇三连败，1：4负于马刺。