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2014年7月12日，詹姆斯在《体育画报》上发表公开信，宣布将回归骑士。詹姆斯与 [[ 凯里·欧文 ]] ， [[ 凯文·乐福 ]] 组成了新三巨头。开季后的前四场球，骑士仅仅取得了1胜3负的战绩。詹姆斯与欧文、乐福在比赛中的兼容情况并不好。接下来的两个月，尽管情况稍有好转，但是骑士攻防两端磕磕绊绊的表现，与外界的预期仍是天差地别。直到2014年12月底，詹姆斯决定休战，而在缺阵8场重新复出以后，詹姆斯本人以及骑士全队，完全的变了模样。与此同时，骑士队在总经理 [[ 大卫·格里芬 ]] 的操作下签下了莫兹戈夫、JR·史密斯和香珀特。在赛季后半段，球队赢了30多场球，锁定了东部第二。

在季后赛第一轮，骑士4比0横扫了凯尔特人，但在这一轮系列赛中，凯文·乐福受伤，赛季报销。在半决赛中，骑士与公牛展开强强对话，双方本次系列赛总体而言进展的异彩纷呈，罗斯与勒布朗都贡献了绝杀。最终，骑士4比2赢下了整个系列赛。总决赛第一场，骑士在客场通过加时以100-108负于金州勇士。凯里·欧文在加时赛中不慎受伤离场，赛季报销。在接下来的两场比赛中，骑士队在只有七人轮换的情况下拼下了两场胜利，取得2比1的领先，勇士队球星 [[ 斯蒂芬·库里 ]] 在 [[ 马修·德拉维多瓦 ]] 的防守下发挥失常。总决赛第四场，勇士主教练 [[史蒂夫·科爾| 史蒂夫-科尔 ]] 用小前锋 [[安德烈·伊古達拉| 安德鲁·伊戈达拉 ]] 取代中锋 [[ 安德鲁·博古特 ]] 首发出场，骑士队连败3场，无缘总冠军。

2016-2017赛季，詹姆斯场均得到26.4分，是回归骑士后的新高，场均8.6篮板8.7助攻，创造了生涯最高值。这个赛季的前半段时间，东部一直是骑士处于一枝独秀的地位，赛季初取得13胜2负的开局，詹姆斯和欧文延续了上赛季总决赛的出色发挥，而乐福在赛季前半段场均数据重回20+10。但常规赛中后期，球队表现乏力，签约的新球员 [[ 德隆·威廉姆斯 ]] 与安德鲁·博古特也因伤病及老化原因没有对球队有太大的帮助。频频输球，导致排名下滑，以51胜31负的战绩排名东部第二。在季后赛中，骑士队连续两轮分别4比0横扫了步行者队和猛龙队，在东部决赛又以4比1击败凯尔特人队。在总决赛中，骑士队失去了与拥有了凯文·杜兰特的勇士抗衡的实力，1比4不敌勇士。

2017-2018赛季的休赛期，骑士队解雇总经理大卫·格里芬，签下科比·奥特曼作为总经理。凯里·欧文由于不满球队要求被交易，骑士队将其送至波士顿凯尔特人，换来了 [[以賽亞·湯瑪斯| 以赛亚·托马斯 ]] 、 [[傑·克勞德| 杰·克劳德 ]] 、安特·日日奇以及篮网队2018年的首轮选秀权。同时，骑士队签下了 [[荷西·卡德隆| 何塞·卡尔德隆 ]] 、 [[傑夫·格林| 杰夫·格林 ]] 、 [[ 德里克·罗斯 ]] 、 [[ 德怀恩·韦德 ]] 以及新人切迪·奥斯曼。骑士队开局战绩不佳，5胜6负的战绩排在东部前八之外。直到2017年12月3日詹姆斯砍下57分率领骑士客场130-122战胜奇才，止住四连败。之后骑士队取得了13连胜，追平球队历史最佳连胜战绩。2018年1月19日，詹姆斯获得全明星赛改制以后的第一个票王，同时也第一次拥有了挑选全明星队友的权利。但球队在以赛亚·托马斯复出后，战绩急转直下，经常出现匪夷所思的失败，更衣室矛盾也爆发。球队在2月8日交易截止日做出了大幅度的交易，罗斯、韦德和小托马斯等人离开骑士队。2月18日，2018年洛杉矶全明星正赛，詹姆斯砍下29分10篮板8助攻，第3次获得全明星赛MVP。骑士常规赛战绩为50胜32负，排名东部第四。在季后赛第一轮，詹姆斯生涯首次在季后赛首轮参加抢七大战，骑士4比3战胜步行者。第二轮，骑士4比0横扫东部常规赛头名猛龙队，晋级东部决赛。东部决赛，骑士又以4比3战胜凯尔特人，詹姆斯个人连续第8年挺进总决赛。总决赛中，骑士连续四年与勇士队相遇，被勇士队4-0横扫。