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新量子功能化合物的设计合成

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==成果简介:==
量子材料指的是由于电子的量子力学特性而产生奇异物理特性的材料体系,如铜氧化物高温超导体、铁基高温超导体、石墨烯 <ref>[https://www.sohu.com/a/298479427_120080156 石墨烯的介绍,几分钟彻底了解什么是石墨烯] ,搜狐,2019-03-01</ref> 、拓扑绝缘体等。量子材料在通讯、医疗、航空航天等国家重大需求领域具有重要研究意义和应用价值。开发新型量子材料,发展可预见性精准构筑新化合物的设计和合成策略尤为重要。 本人依据结晶化学的基本原理,借鉴非常规超导材料层状结构特征,着力于探索具备类似结构特征的新量子功能化合物,开展材料的的设计合成、结构解析与物性研究。围绕介于原子和晶胞之间“结构单元”的基本概念,基于单原子、单配位多面体以及多配位多面体的筛选和组合精准构筑共价型导电“结构单元”,通过与离子型绝缘“结构单元”的空间序构,发现了Pb3SbS4Te2、NaCu4Se4、BaFMn0.5Te等21种新型层状结构功能化合物;成功实现了具有挑战性的复杂调制结构的精细解析,深入研究了结构与物性的构效关系;筛选出五种分别具备负磁阻效应、电荷密度波、反铁磁、巨磁阻效应和超导特性的量子材料,为推动量子功能化合物精准定向设计合成奠定基础。 基于不同共价型导电“结构单元”的空间构型,具体可概括为: (1)单原子层“结构单元”:围绕硫属准金属Te元素,针对天然矿物Pb3SbS4AuxTe2-x开展研究,首次确定了其分子式并发现了负磁阻效应(2K温度时,9T磁场下,可达-25%);利用Te单原子层构筑新化合物Pb3SbS4Te2,发现其具备电荷密度波特性。 (2)配位多面体构筑“结构单元”:围绕过渡族Mn元素,设计合成了MnTe4配位四面体为结构单元的新化合物BaFMn0.5Te,低温下呈现反铁磁,同时具备发光特性(磁学和光学多功能体系);围绕过渡族Cr元素,对CsSb6配位多面体为结构单元的LaCrSb3开展研究,通过La位引入Ca或者Sr元素,有效调控[CrSb2]内铁磁与反铁磁有序。 (3)组合多种配位多面体构筑“结构单元”:围绕过渡族Cu元素,开发了基于CuSe3和CuSe4配位多面体组合而构建的新化合物NaCu4Se4,具备巨磁阻效应(2K温度时,9T磁场下,可达1500%);围绕主族Bi元素,针对CsBi4Te6,引入K或者Na元素,实现了对Cs和Bi位的共掺杂,诱导最高转变温度为5K的超导特性,获得了15T的上临界场,远高于同类化合物文献报道(10T)。 上述成果以第一作者在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.、Phys. Rev. B、J. Phys. Chem. Lett.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.等主流期刊发表论文15篇。申请中国发明专利7项,已授权6项。所得新化合物均被收录于国际无机晶体结构数据库 <ref>[https://www.sohu.com/a/326223102_120220592 数据库发展史] ,搜狐,2019-07-12 </ref> (ICSD)。研究成果引起了国内外同行的广泛关注和认可。在美国能源部能源前沿年度会议(2017、2018)等重要国际学术会议上做邀请报告。获得了“上海市海外高层次人才计划”支持。
==经济效益与社会效益:==
763,739
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